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Spin des électrons : suivre les processus quantiques avec la spectroscopie

Une équipe de chercheurs des universités de Constance, Würzburg et Novosibirsk lit, grâce à une nouvelle méthode de spectroscopie, des états de spin de paires d’électrons jusqu’ici indiscernables optiquement et peut ainsi déterminer optiquement le déroulement temporel des changements d’état. Pour ce faire, ils ont développé la technique de l’impulsion pump-push et l’ont présentée en décembre. Cette méthode leur permet pour la première fois de suivre directement par voie optique le processus quantique du changement d’état.

Cela pourrait fournir la base pour le développement de cellules solaires organiques et une meilleure implémentation des qubits dans les ordinateurs quantiques. En outre, le changement d’état de spin des paires d’électrons joue également un rôle important dans la nature. On suppose que le champ magnétique terrestre a une influence sur cette alternance magnétique et donc sur la boussole des oiseaux migrateurs.

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Dans une molécule, les électrons occupent généralement les orbites possibles selon la théorie quantique par paires. La direction de leur spin, le moment cinétique propre des électrons, est déterminante pour savoir si deux électrons se partagent une trajectoire. Selon le principe de Pauli de la théorie quantique, leur spin doit être antiparallèle, c’est-à-dire qu’un électron doit tourner à droite et l’autre à gauche.

L’excitation lumineuse permet de libérer un électron individuel de la constellation de paires et de l’élever à un niveau énergétique supérieur, où il occupe seul une orbite libre. De là, il peut ensuite sauter sur une orbite libre d’une molécule voisine appropriée. Les physiciens appellent cela un transfert d’électrons photo-induit. Les deux électrons individuels peuvent alors – sur leurs trajectoires séparées – modifier indépendamment l’un de l’autre leur direction de spin par une interaction magnétique avec leur environnement. Une telle séparation de charge par transfert d’électrons photo-induit a également lieu lors de la photosynthèse. Comme l’électron ne perd que peu d’énergie lors de son transfert, la majeure partie de l’énergie électronique initialement absorbée par l’excitation lumineuse est encore conservée et donc stockée sous forme chimique.

Les chimistes appellent les deux électrons orphelins, qui suivent désormais leurs trajectoires séparément, une paire de radicaux. Si leurs spins sont parallèles, on parle d’un état triplet, s’ils sont opposés, d’un état singulet de la paire de radicaux. Comme les électrons réagissent indépendamment les uns des autres à leur environnement, l’état de spin de la paire de radicaux alterne entre l’état singulet et l’état triplet. Comme il n’y a pas de grande différence énergétique entre ces orientations de spin, il n’était pas possible jusqu’à présent de les distinguer directement sur le plan optique.

Si l’électron radical saute à nouveau de la molécule acceptrice sur laquelle l’électron a sauté vers la molécule donneuse d’où il est venu, une stabilisation énergétique de la paire de radicaux a lieu sous l’effet de la libération de chaleur. L’électron ne peut revenir sur la trajectoire de son partenaire initial que dans l’état singlet, c’est-à-dire lorsque son spin est opposé à celui de son partenaire. Dans l’état triplet, lorsque les deux spins sont parallèles, il ne peut certes pas revenir sur sa trajectoire initiale, mais il peut également céder de l’énergie en passant dans une autre trajectoire libre plus profonde. Il se forme ainsi un produit triplet qui peut être distingué visuellement du produit singlet.

La phase au cours de laquelle les paires de radicaux oscillent entre l’état singulet et l’état triplet présente un intérêt particulier pour les chercheurs à plusieurs égards. En tant que mouvement cohérent contrôlé par la mécanique quantique, le changement est en principe contrôlable, par exemple par un champ magnétique extérieur. De tels mouvements permettent par exemple de contrôler les qubits dans les ordinateurs quantiques.

Dans le schéma de principe de l’expérience, la paire de radicaux séparés par charge (Charge-Separated Radical Pair, CSRP, courbe noire) se désintègre en environ 1000 nanosecondes par recombinaison des électrons en produit singlet ou triplet. Le changement dynamique de la CSRP entre le singulet (S) et le triplet (T) n’est alors enregistré qu’en moyenne sur le temps de réaction total. La technique de l’impulsion de pompage peut lire le caractère singulet et triplet de la CSRP à tout moment.

(Image : Christoph Lambert / Université de Würzburg)

Pour lire les états singlet/triplet à des moments précis, l’équipe de chercheurs germano-russe initie d’abord le transfert d’électrons de la molécule donneuse à la molécule acceptrice à l’aide d’une impulsion laser dite de pompage. Il en résulte un état à charge séparée avec un spin singlet. Les spins électroniques non appariés peuvent alors se développer.

Au bout d’un certain temps, une deuxième impulsion laser, dite « push », est envoyée. Elle permet de transférer un électron de l’accepteur au donneur, « la deuxième impulsion laser obligeant le système à prendre immédiatement la décision entre la formation d’un triplet ou d’un singlet, ce pour quoi la paire de radicaux prendrait normalement plusieurs périodes d’oscillation de spin », explique Ulrich Steiner de l’université de Constance. De cette manière, il est possible de prendre quasiment des instantanés de l’état de spin de la paire de radicaux à différents moments.

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